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西安交大前沿院在异自旋环形分子磁交换研究中取得新进展

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近几十年,分子磁性的不断研究使其在单分子磁体、单链磁体、分子磁制冷剂、自旋量子比特和单分子螺旋磁矩等领域取得了重要的进展。在这些体系中,磁交换作用的深入理解和研究是分子磁学的研究核心之一。有限的环状多核簇合物因其可以作为一维无限链体系的等价模型吸引了广泛的研究兴趣,包括同自旋和异自旋体系。但对于金属中较多的“巨型”环状分子,其磁能级密度剧增,磁交换的深入研究难度较大,通常难以得到确切的解。

近日,在郑彦臻教授指导下,西安交通大学前沿院博士生秦雷采用醇胺类配体,在溶剂热条件下成功地制备出一系列具有八个铬(III)和八个稀土(III)离子中心的十六元环状异自旋簇合物。有趣的是,整个环状结构由Cr(III)和Ln(III)离子交替构成,是目前报道的Cr-Ln体系中核数最大的簇合物。由于{Cr8Gd8}分子对称性较高,经简化后利用量子蒙特卡洛理论计算表明Cr(III)与Gd(III)之间为反铁磁交换(交换常数为2.1K)。因此,在低温下自旋呈亚铁磁状排布,整个分子体系呈现出ST= 16的自旋基态(即所有的Cr(III)和Gd(III)自旋各自平行排列,但Cr(III)和Gd(III)的自旋排列反平行)。进一步通过低温脉冲高场磁化强度测试与理论计算吻合非常好,从而验证了平均2.1 K的磁交换常数。另外,{Cr8Dy8}分子在低温呈现出磁慢弛豫行为和无零场隧穿效应的磁滞回线,表明出现磁体行为。磁稀释样品{Cr8Dy0.046Y0.954}的交流磁化率研究发现频率依赖性消失,表明{Cr8Dy8}分子的慢弛豫行为来自于整个分子而不是单个离子的各向异性,在这类大型的3d-4f环状簇合物中极为罕见,证明该{Cr8Dy8}分子是一个单分子磁体。

    该研究工作完美地通过磁交换作用将两个Gd和Dy的同系物分子结合在十六元环中,形成了不同的磁功能(即Gd为具有较大基态的亚铁磁分子,而Dy则为单分子磁体),可用下图形象表示。
    该项研究工作得到了国家“青年千人”项目、自然科学基金重点国际(地区)合作项目、面上项目、武汉国家强磁场研究中心、唐仲英基金会的支持。相关论文发表在国际化学领域的权威期刊 Angewandte Chemie International Edition(影响因子11.99)上,文章题目为“Quantum Monte Carlo Simulations and High-Field Magnetization Studies of Antiferromagnetic Interactions in a Giant Hetero-Spin Ring”。西安交通大学前沿院为该论文第一作者及通讯作者单位。
    郑彦臻为前沿院青年拔尖(A类)教授、“仲英青年学者”、“青年千人计划”学者,主要研究方向为分子磁体及功能团簇。
    郑彦臻课题组链接: http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home
    前沿院应用化学研究中心链接: http://fist.xjtu.edu.cn/center/CACR/
2017-12-07
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