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前沿院郑彦臻课题组打破混合金属团簇记录

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高核过渡-稀土簇合物,因其均一的纳米尺寸及独特的分子结构,在磁制冷、发光、催化等领域具有广泛的应用前景,已经成为最活跃的研究热点之一。由于稀土离子可变的高配位数以及较差的立体化学选择性,多核过渡-稀土簇合物,尤其是核数超过一百的高核过渡-稀土簇的合成仍然面临着巨大挑战。

近日,我院应用化学研究中心青年千人郑彦臻课题组博士生陈伟鹏通过混合配体的策略,利用混合溶剂下的新型溶剂热反应,得到了首列具有独特立方中空笼状结构的高核过渡-稀土簇合物。该分子含有160个金属中心,分子尺寸达到3.2 nm,内腔直径为1.4 nm,窗口大小为0.7nm,为迄今为止最高核的过渡-稀土混合金属簇合物(见下图)。该分子基纳米团簇材料具有较高的热稳定性,能够在25-250oC范围内保持结构不变。气体吸附研究表明,该化合物可以在室温下对二氧化碳和甲烷(及二氧化碳和氮气)选择性吸附,具有较高的吸附分离比 (20 :1)。磁性研究表明,该化合物在3.0 K 和 ΔH= 7 T 时具有高的磁熵变−ΔSM(42.8 J kg−1K−1),可以作为高性能的低温磁制冷材料。该研究结果不仅提供了合成高核过渡-稀土簇合物的新思路,同时也为寻找稀土基的多功能材料开辟新的途径。


   该项研究工作得到了国家“青年千人”项目、国家自然科学基金面上项目(21473129)的支持,相关论文发表在国际化学领域的权威期刊Angew. Chem. Int. Ed.(影响因子11.7)上,题为“A Mixed-Ligand Approach for a Gigantic and Hollow Heterometallic Cage {Ni64RE96} for Gas Separation and Magnetic Cooling Applications”西安交通大学为该论文第一作者及唯一通讯作者单位,链接http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201603907/full

郑彦臻课题组链接:http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home

前沿院应用化学研究中心链接:http://fist.xjtu.edu.cn/center/CACR/

2016-07-09
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