复合电介质在电力能源、电子信息、航空航天等领域中具有广泛的应用前景，研究和开发高性能复合电介质在提高设备效能、缩小部件尺寸、节约能源等方面具有极其重要的意义。碳纳米管以独特一维纳米结构以及优异理化性能成为制备新一代高性能复合电介质的理想填料。然而，表面惰性、易团聚、与聚合物基体界面作用差等缺点极大地制约了碳纳米管的进一步应用。其中，以碳纳米管与聚合物之间的界面问题尤为关键。本文分别利用有机小分子以及聚合物对碳纳米管进行表面结构设计，制备出相应的复合电介质薄膜，并研究了碳纳米管表面功能分子在复合电介质界面结构构筑及性能调控中的作用。主要工作如下：
采用共价键和非共价键两种方法在多壁碳纳米管（MWCNTs）表面修饰酚羟基（MWCNTs-f-OH）以及聚乙烯基吡咯烷酮（PVP@MWCNTs），制备出相应的聚乙烯醇（PVA）复合电介质薄膜，并对其力学性能进行了系统研究。发现与MWCNTs相比，MWCNTs-f-OH和PVP@MWCNTs对PVA的增强效果更加显著。同时，MWCNTs-f-OH表面功能基团与PVA的分子间氢键有利于形成良好界面结构，是复合电介质获得优异力学性能的关键。
采用电子转移催化剂再生-原子转移自由基聚合（ARGET-ATRP）分别在单壁碳纳米管（SWCNTs）和MWCNTs表面接枝聚甲基丙烯酸缩水甘油酯（PGMA），制备出PGMA-SWCNTs以及PGMA-MWCNTs纳米电缆结构，并对它们的结构形貌、溶解性能以及聚合物接枝情况等进行了系统研究。发现在PGMA-SWCNTs中，多根SWCNTs平行排列形成以SWCNTs为导电芯，以PGMA为绝缘层的特殊纳米结构，并提出了PGMA分子链在SWCNTs表面生长的“逐级自组装”模型。此外，PGMA分子在MWCNTs表面具有高接枝密度（0.08~0.14　chains·nm-2），且分子量增长可控，有利于PGMA对MWCNTs实现良好包覆。
为了探究PGMA接枝对SWCNTs表面性能的影响以及所形成PGMA-SWCNTs纳米结构的稳定性，利用聚焦离子束系统（FIB）从微纳尺度对单根PGMA-SWCNTs的性能进行了研究。发现PGMA-SWCNTs表面具有高电阻特性（＞1　GΩ），说明通过PGMA接枝能在SWCNTs表面有效形成绝缘分子层。此外，得益于PGMA与SWCNTs之间良好的界面作用及多层次结构，单根PGMA-SWCNTs呈现良好的静态弯曲特性。　
在所制备的PGMA-SWCNTs纳米电缆基础上，利用真空抽滤法制备出PGMA-SWCNTs复合电介质薄膜，并对其介电性能进行了系统研究。发现PGMA-SWCNTs特殊的纳米结构能有效抑制复合电介质薄膜中漏导电流的产生，并形成许多微电容结构、产生大量界面极化，为进一步优化碳纳米管复合电介质的介电性能提供了思路。同时，基于单根PGMA-SWCNTs纳米电缆与复合电介质薄膜的性能，提出了PGMA-SWCNTs的多层界面结构模型，探讨了不同界面层结构对复合电介质分子极化及电荷传输的影响。