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弛豫铁电体具有高介电常数,大电致伸缩效应等优异特性,在机械、电子等高科技领域具有广泛应用。大多数弛豫铁电体都具有复合钙钛矿结构,PMN和PZN等Pb(BʹBʺ)O3型弛豫铁电体是其中的典型代表。近年来,为了满足高储能密度和实际应用的要求,研究人员开发了许多新型的多元弛豫铁电体,例如BaTiO3-Bi(MeʹMeʺ)O3弱耦合弛豫铁电体。在等效晶格位置上不同离子无序排列是弛豫铁电体典型的特征。与典型的Pb(BʹBʺ)O3型弛豫铁电相比,BaTiO3-Bi(MeʹMeʺ)O3弱耦合弛豫铁电体在A位和B位同时引入了两种或者两种以上离子,而阳离子之间的半径和电价的不匹配会影响极化行为,这种弛豫铁电体可以称为极化失配型弛豫铁电体。基于对极化失配和弛豫铁电体的认识,本论文系统地研究了Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-BaTiO3 (PZN-BT)二元体系陶瓷的相结构、介电行为和储能性能。此外,在PZN-BT二元体系的基础上,我们对Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-PbTiO3-BaTiO3(PZN-PT-BT)三元体系陶瓷的相结构和介电行为进行了研究。
采用铌铁矿法合成制备了(1x)PZN-xBT (x = 0.1~0.8)钙钛矿固溶体。XRD测试结果表明所有的样品均为稳定的赝立方钙钛矿结构。介电测试结果表明PZN-BT陶瓷具有显著的弥散相变和频率色散现象,说明PZN-BT体系陶瓷具有弛豫铁电体的典型特征。随着BT含量增加,Tmax和emax随成分变化表现出“U”形变化规律。PFM测试在x = 0.2 样品中发现尺寸很小的极性纳米微区。应变和热膨胀测试结果表明x = 0.5~0.7样品具有相似的Burns温度Tb,Tb ≈ 130±50oC。类似的组分无关Burns温度在其他BT基固溶体中也有报道。电滞回线测试表明所有样品都表现出细电滞回线,Ec和Pr随BT含量增加也呈现出“U”形变化规律,在x = 0.7时,储能密度达到最大值0.712J/cm3。PZN-BT体系陶瓷的弛豫机制可以用极化失配理论来进行解释。
基于极化失配理论和在PZN-PT-BT体系内存在BZN顺电纳米分相的认识,我们进一步研究了PZN-PT-BT体系中陶瓷成分对介电性能和介电弛豫行为的影响。用铌铁矿法合成制备了0.75PZN-0.1PT-0.15BT,0.7PZN-0.1PT-0.2BT,0.75PZN-0.15PT-0.1BT,0.7PZN-0.15PT-0.15BT,0.75PZN-0.2PT-0.05BT,0.7PZN-0.2PT-0.1BT,0.65PZN-0.1PT-0.25BT和0.75PZN-0.05PT-0.2BT陶瓷。XRD测试结果表明所有陶瓷均为赝立方钙钛矿结构。所有陶瓷样品的介电温谱都存在频率色散和弥散相变现象,表明PZN-PT-BT体系里PT含量较少时,陶瓷是弛豫铁电体。PT含量稍有增加,则介电峰变得尖锐,Tmax向高温区移动。这说明引入了少量PT,可以增强A位和B位极化的有序程度,使被打乱的铁电有序重新建立起来,因而铁电性增强。通过PZN-PT-BT-BZN赝四元相图计算得到PZN-PT-BT陶瓷中BZN的含量。发现随着BZN含量的增多,相变峰的扩散度δg和2/3半高宽W2/3M-H升高,弥散相变峰更加宽化。
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Degree: 工学硕士
Mentor: 魏晓勇
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Year: 2017
Language: Chinese
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