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几十年来,单分子磁体基于其独有的特性,在高密度储存,自旋电子器件等方面受到了越来越多各领域研究者的关注。其中许多性能优良的第一过渡金属单分子磁体被报道,例如线性两配位Co(II)单分子磁体,而除了线性两配位,具有局部对称性D2d的四配位Co(II)单分子磁体同样具有很好的性能。但是对于它们的磁构关系以及内在驰豫行为的研究仍然很模糊,相较于线性两配位,具有局部对称性D2d的四配位Co(II)单分子磁体可以为磁构关系的研究提供更好的模板。
这里,我们合成了一系列扭曲四面体Co(II)配合物。对于化合物1-6,它们拥有相同的第一配位圈N4以及D2d局部对称性,分子式可以简写为Co[R1(C6N2H5)R2]2,这里R1 = H, R2 = tBus (tBus = 4-tert-butyl-1-benzenesulfonyl) 1; R1 = H, R2 = Ds (Ds = 5-dimethylamino-1-naphthalenesulfonyl) 2; R1 = H, R2 = Ts (Ts = 1,3,5-trimethyl-benzenesulfonyl) 3; R1 = H, R2 = Tos (Tos = toluenesulfonyl) 4; R1 = H, R2 = Naphth (Naphth = naphthalenesulfonyl) 5; and R1 = Me, R2 = tBus (tBus = 4-tert-butyl-1-benzenesulfonyl) 6。我们在苯磺酸氨基母体上通过选取不同的取代基对结构进行精准调控,所得到的配合物相较于理想四面体构型均有一定程度的扭曲,扭曲程度可以通过SHAPE软件计算得到结构因子S(G)进行直观的表达。对于化合物1-6,其S(G)由7.34减小到5.39。有趣的是,通过绘制轴向零场分裂参数D与结构因子S(G)关系图,呈现‘V’形。更重要的是,该趋势同样适用于最近报导的具有N4第一配位圈的Co(II)配合物。从该趋势可以得出,对于理想四面体配位构型一定的扭曲程度可以获得大的磁各向异性,其局部对称性对单分子磁体的磁各向异性有着很大的影响。
磁构关系的研究一直以来都具有很重要的意义,同时也充满了无限的挑战。为了更深层次地探究磁构关系的机理,理论模型的建立是很有必要的,而这一系列化合物可以为日后磁构关系理论模型的建立提供很好的模板,同时也可以为单分子磁体结构调控提供一定的参考。
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Basic Info :
Degree: 硕士
Mentor: 吴超
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Year: 2018
Language: Other
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